kan06605

田口　博章

La(Ni,Fe)O3空気極の熱化学的安定性と燃料電池特性

佐藤　一則

固体酸化物燃料電池（SOFC）の新規空気極材料として高い電子伝導性を示すLa(Ni,Fe)O3（LNF）に着目した。LNFは従来の空気極材料であるLa0.8Sr0.2MnO3(LSM)に比べ、高い電気伝導性を示す。LNFをSOFCの空気極へ適用することで、内部抵抗の低減による発電性能の向上が期待できる。これまで、LNFのSOFC空気極としての報告例は少なく、LNF結晶相の熱化学的安定性に与える雰囲気酸素分圧の影響は明らかになっていない。本研究では、LNF結晶相の電子伝導性及び相安定性に対する雰囲気酸素分圧の影響を評価するため、X線回折測定や直流四端子法を用いた導電率測定を行った。また、LNFの発電時における雰囲気酸素分圧がLNF空気極性能に及ぼす影響について、放電特性、空気極過電圧測定等を行い、従来材料であるLSMと比較し評価を行なった。最後に、副生成物生成によりYSZ電解質粉末との複合化が出来ないLNFを異なるSDC電解質粉末を用いた複合化によって、発電性能の向上を目指し、放電特性、空気極過電圧測定等を行うことで、電極性能評価を検討した。
直流四端子法を用いた導電率測定結果より、LNF厚膜試料は、酸素分圧100～2 Vol％O2の範囲において、高い導電率(850℃、85S・cm-1程度)を保持することを示した。さらにLNFはAr雰囲気下において、分解の挙動を示し、導電率が大幅に低下することを示した。
LNF空気極セルおよびLSM空気極セルにおける放電特性、空気極過電圧測定結果を比較した結果、LNF空気極が、LSM空気極より高い酸素還元反応活性を持つことを示した。さらに、LNF空気極セルおよびLSM空気極セルの雰囲気酸素分圧依存性測定結果から、LNF空気極とLSM空気極の活性化過電圧および界面抵抗に寄与する酸化物イオン導電性のメカニズムの違いを明らかにした。また、高負荷、低酸素分圧時の経時変化測定結果より、酸素利用率16.7％においても、界面付近の空気極分解による性能劣化は発生せず、一定した発電性能を示す有効な空気極材料であることを示した。
LNFおよびLSMの複合化空気極を用いたセルの発電特性測定および過電圧測定結果より、電解質材料との複合化を図ることで、セル性能が向上することを示した。さらに、インピーダンス測定結果より、複合化による電極成分の低下に伴い、オーミック抵抗はやや増大するが、空気極の界面抵抗を大幅に低減することを見出した。
以上の結果から、LNFの空気極は、雰囲気酸素分圧の影響を受け、従来の電極材料とは異なる酸化物イオン導電性のメカニズムを持つことが明らかになった。さらに、酸素利用率16.7％という過酷な運転状況下においても、分解に伴う性能の低下は発生せず、SDC電解質粉末との複合化による発電性能の向上を図ることが出来る、非常に高い性能を示す電極であることを明らかにした�

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